А.В.Ларионов, В.Б.Тимофеев, Институт физики твердого тела РАН (Черноголовка),
J.M.Hvam, С.В. Soerensen, Microelectronik Centret (
КОЛЛЕКТИВНОЕ ПОВЕДЕНИЕ МЕЖЪЯМНЫХ ЭКСИТОНОВ В ДВОЙНЫХ КВАНТОВЫХ ЯМАХ
СОЕДИНЕНИЙ GaAs/AlGaAs
|
В двойных GaAs/AlGaAs квантовых ямах (n‑i‑n структуры) исследованы спектры фотолюминесценции (ФЛ)
межъямных экситонов, у которых связанные электрон и дырка пространственно
разделены узким AlAs барьером. При резонансном возбуждении циркулярно
поляризованным светом обнаружено значительное сужение линии люминесценции
межъямных экситонов с ростом их концентрации и сильное увеличение степени
циркулярной поляризации ФЛ. Установлено, что в этих условиях существенно возрастает
скорость излучательной рекомбинации. Обнаруженное явление наблюдается при
температурах ниже критической и интерпретируется в терминах коллективного
поведения межъямных экситонов |
Образцы и техника эксперимента
Обсуждение результатов и заключение
Введение
Туннельно связанные квантовые системы, сверхрешетки и
двойные квантовые ямы (ДКЯ) давно являются объектами интенсивных исследований
[1-8]. Интерес к таким двумерным системам обусловлен принципиальной
возможностью пространственного разделения фотовозбужденных электронных и дырочных
носителей заряда. В ДКЯ с приложенным электрическим смещением, наклоняющем
зоны, можно возбуждать экситоны, в которых электрон и дырка находятся в разных
квантовых ямах (КЯ), разделенных туннельно прозрачным барьером. Такие экситоны
называются пространственно непрямыми (
), или межъямными (МЭ), в отличие от прямых внутриямных
экситонов (
), у которых электрон и дырка расположены в одних и тех же
КЯ. Межъямные экситоны по сравнению с внутриямными являются долгоживущими, поэтому
их нетрудно накапливать, а сам газ таких экситонов может быть охлажден до
достаточно низких температур. Из-за нарушенной инверсной симметрии МЭ имеют
дипольный момент уже в основном состоянии. Теория предсказывает различные
возможные сценарии коллективного поведения в системе пространственно
разделенных электронов и дырок [1,9-14]. Так, в работе Бер-мана и Лозовика [14]
показано, что, несмотря на диполь-дипольное отталкивание МЭ при определенных
критических параметрах – дипольном моменте МЭ, их плотности и температуре – устойчивым
состоянием в электрон-дырочной системе может оказаться жидкая диэлектрическая
фаза таких экситонов. Ранее в работе [11] указывалось, что конденсированная
диэлектрическая экситонная фаза может возникать только при наличии латерального
конфайнмента (случайного или искусственно приготовленного) в плоскости КЯ.
Такой конфайнмент и связанное с ним внешнее сжатие позволяют реализовать в газе
межъямных экситонов достаточно большие плотности.
В реальных туннельно-связанных квантовых системах на основе полупроводниковых гетероструктур всегда присутствует случайный потенциал из-за разнообразных структурных дефектов – остаточных примесей (заряженных и нейтральных), флуктуации ширины барьера и ширин самих КЯ и пр. Эти флуктуации создают случайный потенциальный рельеф в плоскостях КЯ, поэтому фотовозбужденные и пространственно разделенные между соседними КЯ электроны и дырки, а также экситоны оказываются сильно локализованными на этих флуктуациях, если температуры достаточно низкие. Такой эффект локализации в связанных квантовых системах проявляется, в частности, в латеральном термоактивационном туннелировании носителей заряда и обнаруживается в экспериментах по спектральному сужению с ростом температуры линии люминесценции, соответствующей межъямной излучательной рекомбинации [7].
Исследовалась ФЛ межъямных экситонов в ДКЯ с барьером,
содержащим четыре монослоя AlAs, разделяющих
КЯ. При столь узких барьерах межъямные экситоны являются достаточно сильно
связанными. В этих условиях МЭ оказываются локализованными на латеральных
флуктуациях случайного потенциала без существенных изменений своей внутренней
структуры, если линейные масштабы флуктуации 
(боровский радиус
экситона 
), а амплитуды флуктуации 
. Известно, что в структурах с узкими AlAs барьерами флуктуации размеры ширины барьера имеют
крупномасштабный характер, а значит, крупномасштабными будут соответствующие им
флуктуации латерального потенциального рельефа. Естественно ожидать, что МЭ при
достаточно низких температурах будут находиться в таких случайных латеральных потенциальных
ямках большого масштаба. Интересно знать, будет ли система МЭ в условиях такого
случайного латерального конфайнмента демонстрировать критическое поведение при
увеличении плотности и низких температурах. Попытаемся ответить на затронутые
вопросы.
Образцы и техника эксперимента
Исследовалась 
GaAs/AlGaAs гетероструктура с двойной квантовой ямой GaAs/AlAs/GaAs (ширина GaAs ям 
и шириной AlAs барьера ” 
). Структура выращивалась с помощью молекулярно-пучковой
эпитаксии на легированной GaAs
подложке 
-типа (концентрация легирующей примеси Si составляет 1018 см-3) с
кристаллографической ориентацией (001). На подложку сначала наращивался буферный
слой 0,5 мкм GaAs, легированный
Si (1018 см-3). Затем располагался изолирующий слой AlGaAs (
) толщиной 0,15 мкм. Далее наращивались ДКЯ GaAs/AlAs/GaAs. За ДКЯ располагался
изолирующий слой AlGaAs толщиной
0,15 мкм. Далее шел слой 0,1 мкм GaAs,
легированный Si (1018 см-3).
Вся структура закрывалась 
слоем GaAs. На структуре литографическим
способом изготавливались мезы размером 1´1 мм2.
Металлические контакты из сплава Аu+Ge+Pt наносились на буферный слой и легированный слой на
верхней части мезы.
Спектры люминесценции исследовались в условиях резонансного
возбуждения внутриямных прямых экситонов на тяжелых дырках с помощью перестраиваемого
Ti-сапфирового лазера. В целях
оптической ориентации углового момента в экситоне использовалось циркулярно
поляризованное резонансное возбуждение. Кинетика спектров люминесценции
исследовалась при импульсном возбуждении пикосекундным лазером (длина волны 
, длительность импульса 30 пс, частота следования 0,8 МГц), регистрация временной
эволюции спектров и кинетики интенсивностей велась с помощью системы
время-скоррелированного счета фотонов.
Экспериментальная часть
На рис. 1 представлены спектры люминесценции межъямных 
экситонов, измеренные
при резонансном возбуждении IsHH экситона и различных приложенных электрических
смещениях. В области внутриямной люминесценции при нулевом электрическом смещении
видны две линии – свободного, IsHH и связанного экситона (
). При отрицательном электрическом смещении, начиная с
–0,4 В, в спектрах появляется линия межъямной излучательной рекомбинации,
которая линейно смещается в сторону меньших энергий при увеличении приложенного
напряжения (см. вставку к рис. 1). При этом в спектре внутриямной
рекомбинации остается только линия заряженного экситонного комплекса [15]. При больших отрицательных
смещениях 
В и стационарном возбуждении в спектрах остается
заметной только линия люминесценции межъямных экситонов, а люминесценция прямых
внутриямных экситонов и экситонных комплексов на несколько порядков слабее по
интенсивности. Интенсивность линии МЭ в зависимости от приложенного
отрицательного смещения ведет себя немонотонным образом. Она возникает в
спектре люминесценции при электрических смещениях, когда штарковский сдвиг
превышает разность энергий связи внутриямного и межъямного экситонов:
.
|
|
|
Рис. 1. Поведение спектров
люминесценции межъямных экситонов |
При 
В интенсивность этой линии максимальна, а затем
монотонно падает с ростом электрического поля (см. рис. 1). Такое
поведение нетрудно понять, учитывая что с ростом поля растет эффективный
дипольный момент межъямного экситона в направлении роста структуры (ось 
), при этом перекрытие волновых функций электрона и дырки в
экситоне монотонно уменьшается.
Линия люминесценции МЭ при достаточно низких температурах (
К) и небольших накачках имеет большую ширину (
мэВ), а сама форма линии асимметрична с достаточно
протяженным длинноволновым “хвостом” и относительно резкой фиолетовой границей
(рис. 2). Такие особенности линии ФЛ межъямных экситонов являются
следствием их сильной локализации на флуктуациях случайного потенциала. В этом
случае ширина линии отражает статистическое распределение амплитуд случайного потенциала
(подразумеваются столь низкие накачки, 
см-2, что заполнение межъямными экситонами
латеральных случайных потенциальных ям с линейными масштабами 
мкм не превышает единицы). Ширина и форма линии люминесценции
МЭ существенно изменяется при увеличении мощности резонансного возбуждения
прямых, 1sHH, внутриямных экситонов циркулярно поляризованным светом. Линия сужается с ростом
накачки вплоть до 1,5 мэВ, т. е. более чем в 3 раза. Сужение линии
сопровождается сильным сверхлинейным ростом ее интенсивности (см. вставку к
рис. 2). Только при больших накачках (
Вт/см2) эта линия начинает сдвигаться в
сторону больших энергий и несколько уширяться. Сдвиг линии в сторону больших
энергий свидетельствует об экранировании приложенного электрического поля, когда
плотность МЭ становится достаточно большой. Отсюда по величине сдвига можно
оценить сверху плотность МЭ, когда ширина линии люминесценции становится минимальной.
Эта оценка для концентрации дает 
см-2. Мы наблюдали значительное сужение
линии люминесценции МЭ при различных приложенных отрицательных напряжениях
смещения от -0,5 В до -1,2 В. При больших отрицательных смещениях
сужение линии люминесценции межъямных экситонов происходило при заметно меньших
накачках.
|
|
|
Рис. 2. Спектры ФЛ межъямных экситонов (линия I) при различных |
Интересно ведет себя степень циркулярной поляризации 
линии межъямных экситонов
при увеличении мощности резонансного возбуждения (см. вставку рис. 2). В наших
экспериментах при резонансном возбуждении циркулярно поляризованным светом
рождались прямые, 1sHH, полностью спин-ориентированные экситоны (
и 
). В результате туннелирования носителей и связывания в
межъямные экситоны, а также вследствие спин-решеточной релаксации и сильного
для дырок спин-орбитального взаимодействия спиновая “память” МЭ частично
теряется, но, тем не менее, остается высокой, и составляет почти 15-20 % при
низкой плотности возбуждения. При увеличении мощности резонансного возбуждения,
когда происходит сильное сужение линии люминесценции МЭ, степень циркулярной
поляризации соответствующей линии возрастает более чем в 2 раза. Если
предположить, что с ростом накачки скорость спиновой релаксации 
изменяется
незначительно (скорее всего она только возрастет), то увеличение степени
циркулярной поляризации естественно связать с уменьшением времени жизни 
МЭ. Это следует из
простого кинетического выражения, связывающего степень циркулярной поляризации
с временами жизни и спиновой релаксации [16]:
.
При резонансном возбуждении линейно поляризованным светом (поляризация параллельна плоскости слоев) было обнаружено пороговое увеличение с ростом накачки циркулярной поляризации узкой линии ФЛ межъямных экситонов.
Когда же плотности возбуждения не велики и межъямные
экситоны сильно локализованы на флуктуациях случайного потенциала, спектры ФЛ в
таких условиях оставались полностью деполяризованными. Детали экспериментов с
линейно поляризованным возбуждением будут опубликованы отдельно. Итак, с ростом
концентрации МЭ соответствующая линия ФЛ сужается, а степень ее поляризации
увеличивается, что косвенно свидетельствует об укорочении времени
излучательного распада. Это явление оказалось очень чувствительным к
температуре. При увеличении температуры выше критических значений и
фиксированной большой накачке ширина линии МЭ скачком возрастает, а степень
циркулярной поляризации уменьшается до прежних значений (рис. 3).
Критическая температура, при которой происходили столь драматические
спектральные изменения в рассматриваемом случае составляла 
К(
К).
|
|
|
|
|
Рис. 3. Температурные зависимости ширины линии люминесценции межъямных экситонов Г (круглые символы, левая шкала) и ее степени циркулярной поляризации g (квадратные символы, правая шкала) для электрических смещений -0,7 и -0,85 эВ |
Нами исследована кинетика спектров ФЛ в условиях импульсного возбуждения с помощью пикосекундного лазера. При таком возбуждении в момент действия лазерного импульса горячие фотовозбужденные электроны и дырки рождаются в каждой из КЯ с равной плотностью и пространственно не разделены.
|
|
|
Рис. 4. Временная эволюция спектров и кинетика затухания люминесценции межъямных экситонов (см. вставку) в условиях импульсного возбуждения при T=5 К и смещении -0,7 В |
На рис. 4 представлена временная эволюция спектров при
импульсном возбуждении, измеренных с различными задержками относительно
возбуждающего лазерного импульса при 
К и приложенном напряжении 
В. При нулевых задержках в спектрах видна только
область прямой внутриямной люминесценции. Спектр ФЛ межъямных экситонов
формируется при задержках 
нс. Эта задержка является следствием туннелирования
носителей через барьер, сопровождающегося пространственным разделением
носителей заряда между КЯ, их внутриямной релаксацией по энергии и,
одновременно, рекомбинацией. На рис. 4 видно, что при небольших задержках
(
нс) на фиолетовой границе спектров межъямной ФЛ
доминирует достаточно узкая линия. С ростом задержки эта линия существенно
сужается. Ее ширина достигает 1,5 мэВ при задержке 6 нс, т.е.
уменьшается почти в 3 раза по сравнению с ее шириной при начальных задержках.
Интенсивность этой линии затухает во времени гораздо быстрее, чем
бесструктурный спектр межъямной люминесценции под ней. При задержках более
20 нс эта линия уже не разрешается и сливается с бесструктурной частью
спектра, который практически не меняет своей формы и наблюдается при задержках
более 40 нс. Такое поведение очень хорошо видно в кинетике интенсивностей,
измеренной непосредственно в спектральной позиции узкой линии (см. вставку к
рис. 4). Следует отметить, что узкая полоса, отличающаяся коротковременной
кинетикой затухания интенсивности в условиях импульсного возбуждения, наблюдается,
как и в случае стационарного возбуждения, только при достаточно низких температурах.
Так, в случае задержек 12 нс узкая линия при увеличении температуры
начинает уширяться и сливается с бесструктурным фоном под ней при 
К. При меньших задержках, а значит, большей плотности
МЭ эта линия исчезает в спектре при заметно больших температурах. Например, при
задержке 7 нс узкая линия исчезает в спектрах при 
К. Такое же поведение время-разрешенных спектров и кинетики
межъямной люминесценции наблюдается при различных приложенных напряжениях в
интервале (
В).
Обсуждение результатов и заключение
Всю совокупность представленных выше экспериментальных
результатов не удается объяснить в рамках простой одночастичной картины
излучательной аннигиляции МЭ, локализованных на флуктуациях случайного
потенциала. Так, если связать появление узкой линии в спектре ФЛ с межъямными
делокализованными экситонами, которые появляются выше порога протекания, то
остается совершенно непонятным, почему это явление столь критично к температуре
и отсутствует при 
. Неясным остается пороговое возрастание степени циркулярной
поляризации и сверхлинейный рост интенсивности этой линии. Вместе с тем эти
результаты могут быть, по крайней мере, качественно объяснены как следствие
коллективного поведения делокализованных МЭ при достижении критической
температуры и концентрации. Можно предполагать, что в исследованных структурах
с узким AlAs барьером присутствуют
крупномасштабные флуктуации потенциала, в частности, обусловленные вариациями
ширины барьера. Такие флуктуации потенциала плохо экранируются, в отличие от
случайного потенциала из-за остаточных заряженных примесей, который также
присутствует в исследованных структурах. Благодаря крупномасштабным флуктуациям
потенциального рельефа в плоскости КЯ фотовозбужденные МЭ могут накапливаться в
макроскопически больших областях с латеральным конфайнментом, вплоть до десятых
долей микрометра. Именно в этих областях и происходят основные события,
связанные с фотовозбужденными МЭ. Эти события могут развиваться по независимым
сценариям, но в основе каждого из них предполагается коллективное
взаимодействие в системе МЭ, делокализованных в пределах макроскопически
больших латеральных областей.
В рамках одного из сценариев можно предположить, что МЭ при
достижении критических плотностей и температуры конденсируются в металлическую 
жидкость с
пространственно разделенными электрон-дырочными слоями. Если связать узкую
линию в спектре с возникающей жидкой фазой, то по ширине линии, которая в таком
случае должна равняться сумме фермиевских энергий электронов и дырок, легко
оценить сверху ее плотность. Таким образом определенная плотность равна 
см-2, а соответствующий этой плотности
безразмерный параметр 
. Конденсированная фаза в рамках этого подхода оказывается
слишком рыхлой, чтобы кулоновское взаимодействие в межъямном экситоне оказалось
полностью заэкранированным, т.е. экситоны при таких концентрациях должны
сохранять свою индивидуальность, поэтому конденсированная фаза не может быть
металлической. Это заключение подтверждают исследования спектров ФЛ в магнитном
поле в геометрии Фарадея. Было установлено, что узкая линия, подобно свободному
экситону, расщепляется на зеемановский дублет с соотношением интенсивностей 
компонент,
соответствующим температуре и спиновому расщеплению, т.е. индивидуальные
свойства экситона сохраняются в конденсированной фазе. Детали этих
экспериментов будут изложены в отдельной публикации.
Мы предполагаем, что эффект сильного сужения линии ФЛ МЭ и
критичность этого явления к плотности и температуре могут быть связаны с
конденсацией МЭ в диэлектрическую жидкость. В работе [14] показано, что
достаточно плотная система МЭ при определенных величинах дипольного момента
межъямного экситона может конденсироваться в диэлектрическую жидкость несмотря
на диполь-дипольное отталкивание между такими экситонами. В работе [11]
указывается, что такая конденсация скорее всего может происходить в областях с
латеральным конфайнментом Согласно нашим экспериментам, при стационарном
возбуждении конденсация происходит при 
К и средней концентрации экситонов см -2. Сконденсировавшаяся часть
экситонов должна быть сфазирована в пределах когерентной длины. Пространственная
когерентность должна возникать по меньшей мере на масштабах де-Бройлевской
длины волны МЭ 
, которая при 
К составляет 
и более чем на порядок
превосходит боровский радиус экситона. В этих же условиях безразмерный параметр
. На увеличение пространственной когерентности в
конденсированной фазе косвенно указывает обнаруженное пороговое возрастание
циркулярной поляризации межъямных экситонов. Далее, излучательный распад
скоррелированных по фазе межъямных экситонов в конденсате должен отличаться
заметно большими излучательными вероятностями по сравнению с ФЛ экситонов вне
конденсата. Это заключение также согласуется с экспериментом. Тем не менее,
существенный вопрос в обосновании предположения о конденсации МЭ в
диэлектрическую жидкую фазу, который остается открытым и требует
экспериментального ответа, связан с установлением линейных масштабов
пространственной когерентности. Эта задача может быть решена экспериментально,
в частности, с помощью измерений корреляций интенсивности в условиях, когда
предполагаемая экситонная конденсация происходит
В заключение авторы благодарят
В.Ф.Гантмахера, С.В.Иорданского, А.С.Иоселевича, В.Д.Кулаковского,
Ю.Е.Лозовика, В.Г.Лысенко и Р.А.Суриса за интересные обсуждения.
Список литературы
1. Lozovik E.Yu. and Yudson V.I. // Sov. Phys. JETP 1976. V. 44. P. 389.
2. Fukuzawa Т., Mendez E.E. and Hong J.M. // Phys. Rev. Lett., 1990. № 64. P. 3066.
3. Golub J.E., Mendez E.E., Harhison J.P. and FIores L.Т. // Phys. Rev. В 1990. V. 41. P. 8564.
4. Kash J.A., Zachau M., Mendez E.E., Hong J.M., Fukusawa Т. // Phys. Rev. Lett., 1991. V. 68. P. 247.
5. Butov L.V., Zrenner G.A., Abstreiter G.A., Boem G. and Weinmann // Phys. Rev. Lett., 1994. V. 73. P. 04.
6.
Bitov
L.V. // Proceedings of 23 Intern. Conf. Phys. Semoconductors, p. Berlin, 1996.
7. Timofeev V.В., Fikin A.I., Larionov A.V., Martinez G., Zeman J., Hvam J. M. // Europhys. Lett., 1998. V. 41. P. 435.
8. Timofeev V.В., Larionov A.V., Ioselevich A.S., Martinez G., Zeman J., Hvam J. // JETP Lett., 1998. V. 67. P. 630.
9. Krivolapchuk V.V., Moskalenko E.S., Zhmodikov A.L., Cheng T.S., Foxon C.T. Solid State Commun., 1999. V.111. P. 49-54.
10. Yoshioka D. and MacDonald A.H. // J. Phys. Soc. Japan 1990. V. 59. P. 4211.
11. Chen X.M. and Quinn J.J. // Phys. Rev. В 1991. V. 67. P. 895.
12. Zhu Xuejun, Littlewood P.В., Hybersen M.S. and Rice T. // Phys. Rev. Lett., 1995. V. 74. P. 1633.
13. Fernandes-Rossier J. and Tejedor С. // Phys. Rev. Lett.,1997. V. 78. P. 4809.
14. Liu Lerwen, Swierkowski L. and Nelson D. // Physica B, 1998. V. 249-251. P. 594.
15. Лозовик Ю.Е., Берман О.Л. // ЖЭТФ, 1997. V. 111, P. 1879.
16. Timofeev V.В., Larionov A.V., Grassi Alessi M., Capizzi M., Frova A., Hvam J.M. // Phys. Rev. В 1990. V. 60. P. 8897.
17.
Optical
orientaion. Modern Problems in Condensed Matter Scinces / Edited by F. Meyer
and B.P. Zhakharchenya (Elsevier, Amsterdam, 1984), Vol. 8.
18. Ларионов А.В., Тимофеев В.Б. Коллективное поведение межъямных экситонов в GaAs/AlGaAs двойных квантовых ямах // Нанофотоника. Мат-лы совещания (20-23 марта 2000 г., Нижний Новгород). М.: Ин-т физики микроструктуры РАН. 2000. С. 219-226.
Работа частично поддержана грантом РФФИ
№ 98-02-16656 и грантом межведомственной программы “Наноструктуры”
| Наверх |